在化石能源日益枯竭和環(huán)境污染日趨嚴(yán)重的背景下，開(kāi)發(fā)可再生新能源，解決人類面臨的能源和環(huán)境危機(jī)，成為當(dāng)今世界共同關(guān)注和亟待解決的問(wèn)題。生物質(zhì)發(fā)酵制氫技術(shù)因具有能源和環(huán)保雙重功效，得到了廣泛重視，并取得了大量研究成果。但是，該技術(shù)尚處于實(shí)驗(yàn)研究階段，菌種穩(wěn)定性差、底物利用率低、過(guò)程機(jī)理尚不明晰等成為其向產(chǎn)業(yè)化發(fā)展的瓶頸?；诖?，本文在現(xiàn)有基礎(chǔ)上，對(duì)牛糞堆肥為菌種的生物質(zhì)發(fā)酵制氫過(guò)程進(jìn)行了關(guān)鍵工藝條件優(yōu)化、機(jī)理探討、過(guò)程動(dòng)力學(xué)和相關(guān)流體相平衡研究及廢液資源化利用，具有重要的學(xué)術(shù)理論意義和工程應(yīng)用價(jià)值。運(yùn)用響應(yīng)面法進(jìn)行生物質(zhì)發(fā)酵制氫菌種富集實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)和實(shí)驗(yàn)，建立以比產(chǎn)氫量為優(yōu)化目標(biāo)的響應(yīng)面模型，預(yù)測(cè)出生物質(zhì)發(fā)酵制氫菌種的最優(yōu)富集條件。5批驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)的蔗糖比產(chǎn)氫量重復(fù)性好，均值為270.26mL/(g·sucrose)，與模型預(yù)測(cè)值一致。提出玉米秸稈稀酸輔助蒸汽爆破再Fe2+催化水解預(yù)處理技術(shù)。進(jìn)行了該技術(shù)的響應(yīng)面優(yōu)化設(shè)計(jì)和實(shí)驗(yàn)，建立了以糖化率為目標(biāo)的響應(yīng)面模型。在模型預(yù)測(cè)的優(yōu)化工藝條件下，玉米秸稈的糖化率達(dá)到35.5%，比產(chǎn)氫量為151.50mLH2/(g·corn stalk)。
研究表明，對(duì)生物質(zhì)發(fā)酵制氫菌種有毒害作用的是生物質(zhì)預(yù)處理過(guò)程中生成的糠醛、5-羥甲基糠醛、乙酸等副產(chǎn)物。提出對(duì)玉米秸稈水解液進(jìn)行活性炭吸附脫毒。在所得吸附脫毒較優(yōu)條件下，糠醛、5-羥甲基糠醛、乙酸等的脫除率分別為91.5%、87.86%、20.52%，總還原糖損失率7.09%。對(duì)活性炭吸附糠醛、5.羥甲基糠醛、乙酸及還原糖過(guò)程的吸附動(dòng)力學(xué)研究表明，活性炭對(duì)各物質(zhì)的吸附過(guò)程均符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。經(jīng)脫毒后，玉米秸稈比產(chǎn)氫量提高至(?)169.74mL H2/(g·corn stalk)。在30L反應(yīng)器中實(shí)驗(yàn)測(cè)得蔗糖、葡萄糖、木糖、玉米秸稈等4種底物發(fā)酵制H2過(guò)程動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)，建立4種底物發(fā)酵制H2過(guò)程中微生物生長(zhǎng)、H2生成、底物消耗3類動(dòng)力學(xué)模型。對(duì)比4種底物3類動(dòng)力學(xué)模型參數(shù)表明，葡萄糖最有利于生物質(zhì)發(fā)酵制氫。添加3.0g/L葡萄糖時(shí)玉米秸稈發(fā)酵制H2過(guò)程的比產(chǎn)氫量達(dá)213.4mL H2/(g·corn stalk)，秸稈利用率達(dá)60.85%，反應(yīng)穩(wěn)定期氣相產(chǎn)物中H2濃度大于50%。探討了生物質(zhì)發(fā)酵制氫過(guò)程的機(jī)理，以牛糞堆肥富集菌種進(jìn)行的玉米秸稈發(fā)酵制氫過(guò)程，是以丁酸型發(fā)酵為主的發(fā)酵過(guò)程。
采用激光動(dòng)態(tài)法測(cè)定了生物質(zhì)發(fā)酵制氫過(guò)程關(guān)鍵中間體木糖和葡萄糖在脂肪酸、混合脂肪酸、脂肪酸+水混合溶劑中的溶解度，運(yùn)用Apelblat模型進(jìn)行了關(guān)聯(lián)，確定方程參數(shù)。由溶解度數(shù)據(jù)計(jì)算出木糖、葡萄糖在脂肪酸、混合脂肪酸、脂肪酸+水混合溶劑中的標(biāo)準(zhǔn)溶解焓△solH°、標(biāo)準(zhǔn)溶解熵△solS°和標(biāo)準(zhǔn)溶解吉布斯自由能變△solG°。△solH°＞0，表明木糖、葡萄糖分子與溶劑分子之間的交互作用弱于分子間的締合作用，木糖、葡萄糖溶于溶劑的過(guò)程中締合鍵的斷裂占主導(dǎo)地位，為吸熱過(guò)程?！鱯olH°＞0，表明木糖、葡萄糖分子溶解進(jìn)入溶劑中時(shí)擾亂了溶劑分子的排列，使體系的有序度降低，混亂度增大，熵增加?！鱯olH°、△solHS°均為正值，說(shuō)明木糖、葡萄糖在溶劑中的溶解為熵驅(qū)動(dòng)過(guò)程。以磷酸三丁酯一正辛醇為絡(luò)合劑，對(duì)玉米秸稈發(fā)酵制氫廢液中主要副產(chǎn)物混合酸進(jìn)行絡(luò)合萃取回收。在優(yōu)化所得萃取、反萃取條件下，三級(jí)錯(cuò)流萃取混合酸的萃取率達(dá)98.76%，二級(jí)反萃取混合酸的反萃取率達(dá)99.10%，經(jīng)10次萃取.反萃取的絡(luò)合劑，對(duì)廢液中混合酸的萃取效果基本不變。研究結(jié)果既將加快生物質(zhì)發(fā)酵制氫技術(shù)進(jìn)步，也將在一定程度上促進(jìn)相關(guān)學(xué)科發(fā)展。
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